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研究發(fā)現(xiàn)具有層狀結(jié)構(gòu)的SnSe的二維界面對聲子具有強烈的散射作用 (圖1左)，使得SnSe沿著層間方向具有很低的熱導(dǎo)率，在773K溫度下可達最小理論值 ~ 0.18 W/mK。尋找低熱導(dǎo)率材料和降低熱導(dǎo)率是熱電領(lǐng)域長期以來提高熱電優(yōu)值ZT的有效途徑。在聚焦SnSe層間低熱導(dǎo)率的基礎(chǔ)上，如能在此方向上實現(xiàn)高的電傳輸性能，則可實現(xiàn)高的熱電性能。通過簡化由 Wiedemann-Franz和Pisarenko關(guān)系決定的載流子濃度對ZT值的束縛后，ZT值關(guān)系可簡化為: ，可見提高層間電傳輸性能需同時優(yōu)化載流子遷移率 (m) 和有效質(zhì)量 (m)。 由于SnSe材料在800K溫度點存在一個從Pnma到Cmcm的相變，經(jīng)過同步輻射和變溫TEM實驗測試發(fā)現(xiàn)該相變從600K便開始持續(xù)發(fā)生。利用該持續(xù)相變特性，通過調(diào)整電子摻雜濃度可將輕導(dǎo)帶和重導(dǎo)帶之間經(jīng)歷一個簡并收斂 (增加有效質(zhì)量和減小遷移率) 和退簡并收斂 (減小有效質(zhì)量和增加遷移率) 的過程。利用這一過程，恰好優(yōu)化了遷移率和有效質(zhì)量的乘積 (mm) (圖1中)，使得SnSe在整個溫度范圍內(nèi)都保持較高的電傳輸性能。通過對比電子和空穴摻雜的n型和p型SnSe材料發(fā)現(xiàn)，通過電子摻雜后Sn和Se的p軌道在導(dǎo)帶底會產(chǎn)生電子離域交疊雜化（而在價帶頂則不存在這一現(xiàn)象），使得n型SnSe的電荷密度增大到足以填滿層間空隙，實現(xiàn)了層間電子的隧穿? 本征的SnSe的層狀結(jié)構(gòu)就像一堵墻，可以同時阻礙聲子和載流子 (電子和空穴) 的傳輸。但通過重電子摻雜后，導(dǎo)帶底的電子離域雜化現(xiàn)象增大了電荷密度，在墻內(nèi)和墻之間只為電子量身定制了一條傳輸?shù)乃淼?，如圖2所示。在大電荷密度的基礎(chǔ)上，加之連續(xù)相變引起的能帶結(jié)構(gòu)變化和晶體對稱性的提高三個主要因素使得SnSe在層間方向表現(xiàn)出優(yōu)異的電傳輸性能，當溫度高于700K時，在SnSe的層間方向產(chǎn)生了比層內(nèi)更優(yōu)異的“三維電荷”傳輸效應(yīng)。這種 “二維聲子/三維電荷” 傳輸特點大幅提高了n型SnSe的熱電性能。

化石能源(煤、石油、天然氣等)有限的儲量及不可再生性，已無法滿足人類的能源需求。同時，化石能源大規(guī)模使用產(chǎn)生大量的CO2、SO2、NOx等溫室或有害氣體，對生態(tài)環(huán)境造成了嚴重的負面影響。氫是地球上儲量最豐富的元素，具有最高的單位質(zhì)量能量密度(143.0 kJ/g)，且燃燒產(chǎn)物只有水，右圖是一種十分理想的清潔能源載體。下圖是理想的氫循環(huán)系統(tǒng)，其利用太陽能電解水制取氫氣，并將氫氣可逆儲存于固態(tài)儲氫材料，按需要應(yīng)用于燃料電池中。氫氣如何高效存儲被認為是氫能大規(guī)模應(yīng)用最需解決的首要問題。&n

通過“二維限制效應(yīng)(two-dimensional confinement, 2DC)”能夠使無催化活性的非晶態(tài)材料轉(zhuǎn)變成為高性能的光催化分解水制氫材料即二維非晶光催化劑。他們采用自己發(fā)展的“金屬氧化物納米晶LAL（laser ablation in liquids, LAL）非晶化”技術(shù)，在純水中將Ni納米晶轉(zhuǎn)化為二維非晶NiO納米片，并且證實了其在不添加任何貴金屬助催化劑的情況下可以實現(xiàn)高效光

通過制備合適比例的Bi2Te3與GeTe的合金，人為地向體系中引入了大量的Ge空位缺陷，且如圖所示，運用球差矯正電子顯微鏡的觀測技術(shù)可以清楚地觀測到這些Ge空位的前驅(qū)體空位“簇”。通過合適的熱處理優(yōu)化過程，研究人員還追蹤到此類前驅(qū)體逐步演化成van der Waals gap空位面缺陷的過程。這些面缺陷會在材料內(nèi)部誘導(dǎo)產(chǎn)生大量呈負電性的新的180度鐵電疇結(jié)構(gòu)，平衡材料內(nèi)由載流子濃度過高導(dǎo)致的過剩的正電性，最終達到優(yōu)化材料性能的目的。最終，該項工作使得GeTe基熱電材料的總體性能大幅提升，在溫度達到773K時，該體系熱電材料優(yōu)值ZT達到了2.4，相比于優(yōu)化前，提升了60%；在323~773K較寬的工作溫度區(qū)間內(nèi)，材料的平均ZT高達1.28，相比于優(yōu)化前整整提升了一倍，達到了中溫區(qū)熱電材料在商業(yè)應(yīng)用中對性能的需求，使其成為中溫區(qū)優(yōu)良的候選材料。

目前p和n型PbTe材料都擁有了非常高的熱電優(yōu)值。然而，PbTe材料的機械性能差，遠低于其他主流的熱電材料。比如，PbTe材料的洛氏硬度和抗沖擊韌性分別只有39 kgmm-2和0.35 MPam1/2，遠低于Bi2Te3的。這一矛盾非常不利于PbTe材料的實際應(yīng)用。何佳清團隊之前在n型PbTe材料中加入單質(zhì)Sb，得到PbTe-3%Sb復(fù)合材料，顯著提高了熱電性能 (Energy and Environmental Science, 2017,10,2030)。本文在之前工作的基礎(chǔ)上，進一步采用了固溶PbS的方法，將n型PbTe-3%Sb材料的硬度提高了60%，而其熱電優(yōu)值僅僅降低了6%。這一結(jié)果使PbTe材料擺脫了當前的窘境。研究發(fā)現(xiàn)固溶PbS（<12.5%）雖然對彈性性質(zhì)如彈性模量等參數(shù)影響很小，卻可以引入大量的點缺陷和位錯網(wǎng)。因此硬度的增強主要是由于缺陷對位錯運動的阻礙，而非化學鍵的強化作用。之前的觀點認為是固溶PbS之后，PbTe材料內(nèi)部的成分波動（團簇）造成了硬度顯著增強。該團隊的發(fā)現(xiàn)從一個新的視角解釋了PbTe-PbS合金體系硬度的強化。

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