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基于前期關于雙齒導向基團輔助的C-H鍵活化策略，利用氨基酸作為母體結構，設計合成了一類含有8-氨基喹啉基團的新型手性配體（QAAligands），并制備了相應的手性Ir(III)催化劑。在該催化劑的作用下，可以精準調控二噁唑酮類化合物分子內的C(sp3)-H鍵胺化反應，以大于99%ee實現γ-內酰胺的高效不對稱合成。該類新型催化劑具有一定的類酶特性，可以容忍大量水的存在，并且水的存在對于特定底物具有明顯的促進效果。通過對催化劑的單晶結構進行分析，作者發現該類手性Ir(III)催化劑中的五甲基環戊二烯基(Cp*)，8-氨基喹啉（AQ）和鄰苯二甲酰胺（NPhth）組成了一個規則的溝狀手性空腔，金屬中心處于手性空腔的內部，從而使其具有優異的立體控制能力。通過與韓國高等技術研究院的SukbokChang教授合作進行計算化學的研究發現手性控制的關鍵因素是底物中的C-H鍵與NPhth基團存在多個C-H/π弱相互作用。

近日，中國科學技術大學高敏銳教授課題組和俞書宏院士團隊，設計了系列具有“富集”效應的納米催化劑，結合流動電解池的合理設計，成功實現了二氧化碳到目標產物的高選擇性轉化。相關工作在線發表于近期的《德國應用化學》和《美國化學會志》。二氧化碳轉化技術不僅能夠降低大氣中的二氧化碳濃度，同時還可以得到諸多高附加值的碳基燃料。在現有的各種二氧化碳轉化技術中，電催化二氧化碳還原技術具有可在常溫常壓下進行、能夠實現人為閉合碳循環等優點，成為一種具有應用前景的方法。當前，通過更高效催化劑的理性設計與可控合成，實現二氧化碳電還原技術走向工業化應用成為研究重點與難點。研究人員使用簡單的微波熱合成，通過反應參數調節，成功制備了3種具有不同尖端曲率半徑的硫化鎘納米結構。模擬表明這種半導體材料尖端曲率半徑減小會引起尖端附近的電場強度增大，從而增強鉀離子在電極附近的富集。流動電解池測試表明，這種催化劑性能大大優于其他過渡金屬硫屬化物電催化劑。除了利用納米多針尖的“近鄰效應”實現對目標離子的富集外，研究團隊進一步提出利用納米空腔的“限域效應”來富集反應中間體，實現二氧化碳到多碳燃料的高效率轉化。以上研究表明二氧化碳電還原反應中催化劑納米結構設計對催化性能的重要影響，納米尺度“富集效應”可有效增強關鍵中間體的吸附，從而推動反應高效率運行。這種新的設計理念為今后相關電催化劑的設計和高附加值碳基燃料的合成提供了新思路。相關論文信息：https://doi.org/10.1002/ange.201912348https://doi.org/10.1021/jacs.0c01699

本發明公開了一種金屬復合物催化劑、其制備方法以及在制備D,L-薄荷醇中的應用，該金屬復合物催化劑由如下重量百分比的元素組成：鎳70-85％、鋁8-10％、釩5-10％、鈷2-10％。該金屬復合物催化劑應用于百里酚加氫制備D,L-薄荷醇時，具有反應活性高，手性化合物消旋化速度快的特點。同時異構化中加入的某種堿是減少輕組分副產物的關鍵。整個工藝反應選擇性好，制備工藝簡單，生產成本低，合成路線對環境友好。

成果在甘油氫解中的反應條件溫和，甘油的單程轉化率大于 55%， 1,2-丙二醇和 1,3-丙二醇的選擇性之和大于 90%，其余副產品也具有比原料甘油高得多的市場價格。

研究團隊以硼(B)摻雜碳為載體，通過電子供體硼(B)對銥 (Ir) 的“原子束縛工程”以及對Ir活性中心電子結構的調控，獲得高活性HER催化劑Ir@NBD-C，且Ir的用量僅占商用催化劑的1/4。

在金屬釕表面，另一種不穩定的中間產物*N 2

在多元醇綠色催化氧化的研究工作中，科研人員提出利用穩定的配位環境和最大的原子利用效率來釋放單原子催化劑潛力的思路，該方法不僅可以實現貴金屬催化劑的抗浸出失活，同時還能提高羥基酸的選擇性。

近日，天津大學趙廣久教授團隊在鈣鈦礦材料的激發態化學機制研究方面取得突破性進展。相關研究成果發表在《Chemical Engineering Journal》（IF: 10.65）上。該團隊首次合成了一種新型非鉛雙鈣鈦礦材料，并調控晶格畸變，調控了激發態載流子動力學，從而顯著促進了光致發光量子產率的提升，對進一步的材料開發和應用有很強的指導意義。 研究背景 在過去的十年中，關于鈣鈦礦材料的開發和應用一直在光伏電池和發光領域得到了極大的發展。鈣鈦礦納米晶體的與其塊狀材料相比，具有許多優勢，例如鈣鈦礦納米晶具有高的光致發光量子產率，顏色可調，同時易于大規模制備柔性器件。因此，鹵化鈣鈦礦納米晶體已成為研究人員的重要研究對象。 不幸的是，鉛的毒性限制了鹵化鉛的進一步應用鈣鈦礦納米晶體。最近報道了一些無鉛鈣鈦礦納米晶體的合成，但是其很難構造3D的鈣鈦礦結構，導致性能不佳。鉛基鈣鈦礦的出色光學性能NC由獨特的3D鈣鈦礦結構和ns2電子軌道，使其具有優異的電荷載流子行為。同時，幾種雙鈣鈦礦納米晶體 3D結構取得了一些進展。但是有兩個問題仍然存在。一種是開發更新穎的雙納米晶體來配合設備的應用；另一種是使用高精度光譜探索更深層次的激發態動力學。因此，更有效的合成技術改造和更深刻的載流子動力學研究是目前最有效的方法，這可提高無鉛鈣鈦礦納米晶體的應用前景。 研究基礎 在前期的研究中，團隊在鈣鈦礦光電材料設計與機理研究方面取得了一系列的原創性成果。前期我們團隊通過離子摻雜誘導相轉變，從非活性相轉變為活性相，使得發光效率得到大幅度提高 (Angew. Chemie. Int. Ed. 2019, 58, 11642.) ; 在認識到晶型對發光調控的重要影響后，我們進一步地通過離子摻雜控制晶格變形程度進而調控發光峰的寬度，可以在實現高發光效率的同時隨意控制發光峰寬度的窄化和拓寬(Chem. Eng. J. 2020, 125367; J. Lumin. 2020, 117045; 2D Mater. 2020, 7, 031008.)；最后我們為了開發多手段實現構象調控，我們通過引入不同的左右旋手性基團，從而實現手性的傳遞和放大(J. Mater. Chem. C. 2020, 8, 5673. Phys. Chem. Chem. Phys. 2020, 22, 17299.)。 研究進展 在這項工作中，趙廣久團隊創新地開發了高效光致發光鈉鉍雙鈣鈦礦Cs2NaBiX6（X = Cl，Br）納米晶體。該團隊通過離子摻雜控制晶格畸變，促進自陷態激子的捕獲，實現了超快的熱載流子弛豫；同時，DFT理論計算分析表明離子摻雜后的晶體的能帶結構從間接帶隙轉變為直接帶隙，促進了電子空穴的輻射復合；此外離子摻雜也降低了晶體的體相缺陷，減少了缺陷產生的非輻射復合。以上三者的貢獻綜合作用從而大幅度促進了光致發光產率的提升，結果離子摻雜后的雙鈣鈦礦Cs2NaBiCl6 NCs可顯示約16％的明亮寬帶光致發光PLQY，高于迄今為止報告的單組分鈣鈦礦發光材料（2-10％）。我們的研究為未來的新材料的開發和應用提供了指導。

項目成果/簡介:近日，天津大學趙廣久教授團隊在鈣鈦礦材料的激發態化學機制研究方面取得突破性進展。相關研究成果發表在《Chemical Engineering Journal》（IF: 10.65）上。該團隊首次合成了一種新型非鉛雙鈣鈦礦材料，并調控晶格畸變，調控了激發態載流子動力學，從而顯著促進了光致發光量子產率的提升，對進一步的材料開發和應用有很強的指導意義。 研究背景 在過去的十年中，關于鈣鈦礦材料的開發和應用一直在光伏電池和發光領域得到了極大的發展。鈣鈦礦納米晶體的與其塊狀材料相比，具有許多優勢，例如鈣鈦礦納米晶具有高的光致發光量子產率，顏色可調，同時易于大規模制備柔性器件。因此，鹵化鈣鈦礦納米晶體已成為研究人員的重要研究對象。 不幸的是，鉛的毒性限制了鹵化鉛的進一步應用鈣鈦礦納米晶體。最近報道了一些無鉛鈣鈦礦納米晶體的合成，但是其很難構造3D的鈣鈦礦結構，導致性能不佳。鉛基鈣鈦礦的出色光學性能NC由獨特的3D鈣鈦礦結構和ns2電子軌道，使其具有優異的電荷載流子行為。同時，幾種雙鈣鈦礦納米晶體 3D結構取得了一些進展。但是有兩個問題仍然存在。一種是開發更新穎的雙納米晶體來配合設備的應用；另一種是使用高精度光譜探索更深層次的激發態動力學。因此，更有效的合成技術改造和更深刻的載流子動力學研究是目前最有效的方法，這可提高無鉛鈣鈦礦納米晶體的應用前景。 研究基礎 在前期的研究中，團隊在鈣鈦礦光電材料設計與機理研究方面取得了一系列的原創性成果。前期我們團隊通過離子摻雜誘導相轉變，從非活性相轉變為活性相，使得發光效率得到大幅度提高 (Angew. Chemie. Int. Ed. 2019, 58, 11642.) ; 在認識到晶型對發光調控的重要影響后，我們進一步地通過離子摻雜控制晶格變形程度進而調控發光峰的寬度，可以在實現高發光效率的同時隨意控制發光峰寬度的窄化和拓寬(Chem. Eng. J. 2020, 125367; J. Lumin. 2020, 117045; 2D Mater. 2020, 7, 031008.)；最后我們為了開發多手段實現構象調控，我們通過引入不同的左右旋手性基團，從而實現手性的傳遞和放大(J. Mater. Chem. C. 2020, 8, 5673. Phys. Chem. Chem. Phys. 2020, 22, 17299.)。 研究進展 在這項工作中，趙廣久團隊創新地開發了高效光致發光鈉鉍雙鈣鈦礦Cs2NaBiX6（X = Cl，Br）納米晶體。該團隊通過離子摻雜控制晶格畸變，促進自陷態激子的捕獲，實現了超快的熱載流子弛豫；同時，DFT理論計算分析表明離子摻雜后的晶體的能帶結構從間接帶隙轉變為直接帶隙，促進了電子空穴的輻射復合；此外離子摻雜也降低了晶體的體相缺陷，減少了缺陷產生的非輻射復合。以上三者的貢獻綜合作用從而大幅度促進了光致發光產率的提升，結果離子摻雜后的雙鈣鈦礦Cs2NaBiCl6 NCs可顯示約16％的明亮寬帶光致發光PLQY，高于迄今為止報告的單組分鈣鈦礦發光材料（2-10％）。我們的研究為未來的新材料的開發和應用提供了指導。