合成氣直接制備低碳烯烴
                                        
                                            使用不添加助劑的	Fe5C2	催化劑,在光照和常壓的條件下可使	CO	的轉(zhuǎn)化率達到	50%	,在烴類產(chǎn)物中可以得到	56%	的低碳烯烴(烯	/	烷比高達	11	),	CO2	的選擇性低至	18%	,且催化劑具有優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性。首先	Fe5C2	催化劑在整個太陽光譜中具有良好的光吸收,出色的光熱效果(在光熱條件下催化劑表面溫度可以升到	~500 oC	)改變了催化劑	對產(chǎn)物的	選擇性。相	比較	,傳統(tǒng)熱催化轉(zhuǎn)化合成氣反應在	該	溫度下,烷烴產(chǎn)物卻以甲烷為主(選擇性為	95%	),	CO2	的選擇性高達	36%	;	其次	Fe5C2	催化劑表面在光照條件下原位形成了微量	O	原子修飾的	Fe5C2-O	異質(zhì)結(jié)構(gòu),該獨特的結(jié)構(gòu)	以及催化劑對光電吸收	促進烯烴	快速	脫附,避免其進一步加氫生成烷烴,從而提高烯烴的選擇性。通過比較基態(tài)(熱催化反應)和激發(fā)態(tài)(光催化反應)下烯烴和烷烴的吸附能量值,發(fā)現(xiàn)表面	O	原子可以	改變	Fe5C2	表面的局部電子結(jié)構(gòu)和光學帶隙,使反應更趨向于低碳烯烴的生成。
                                        
                                        
                                            北京大學
                                            2021-04-11