北京大學物理學院肖云峰教授與龔旗煌院士領導的研究團隊在微腔非線性光學研究取得重要進展：首次實現有機分子修飾的二氧化硅光學微腔的高效三次諧波產生，比此前報道的二氧化硅微腔轉換效率提高了四個量級，接近晶體微環腔三次諧波的最高轉換效率。成果被《物理評論快報》以封面及編輯推薦形式亮點報道：Phys. Rev. Lett. 123, 173902 (2019)。論文題為“Microcavity Nonlinear Optics with an Organically Functionalized Surface” (

https://journals.aps.org/prl/abstract/10.1103/PhysRevLett.123.173902

)。

左圖：二氧化硅微腔表面修飾有機共軛分子；右圖：實驗測得的激發光和三次諧波光譜圖

三階非線性光學效應是現代光學研究和應用中最重要的非線性光學過程之一，被廣泛應用于實現光頻梳、全光開關和量子光源等。二氧化硅回音壁微腔由于具有超高的品質因子和成熟的制備工藝，已經成為是現代光子學研究的重要器件。然而，由于材料的限制，二氧化硅三階光學非線性響應較弱于多數晶體材料，這嚴重地制約了二氧化硅微腔器件的性能。另一方面，有機共軛小分子具有離域的?電子系統，在光場激發下，離域電子表現出很強的非諧振動，從而具有很高的非線性響應系數。同時，回音壁微腔的表面倏逝場為微腔與外界物質相互作用提供天然的通道。因此，采用表面修飾技術，光學微腔和高非線性響應的有機分子形成連結；有機分子通過表面倏逝場作用，有效地調控微腔系統的非線性效應，從而提高微腔器件的性能甚至可能突破微腔材料的限制。

在該項工作中，研究團隊通過采用兩步反應法，實現了二氧化硅微腔表面均勻地修飾有機分子層，既有效增強了微腔表面三階非線性系數，同時保持了腔的高品質因子特性。實驗中，研究者采用最近發展的動態相位匹配技術，即基于腔克爾效應和熱效應補償非線性頻率轉換過程中本征的相位失配，實現泵浦光和諧波頻率與熱腔模頻率的共振匹配，最終實驗上觀測到三次諧波轉換效率達到1680%/W2，比之前報道的二氧化硅微腔的最高轉換效率提高了四個量級，接近目前晶體微環腔轉換效率的最高值。研究者進一步地在實驗上揭示了三次諧波的增強來自表面修飾的有機分子：微腔三次諧波/合頻轉換效率顯著依賴于泵浦光偏振，平均輸出功率對比度達到50倍，這是由于有機分子偶極取向導致的偏振依賴響應。該工作采用的表面修飾技術和動態相位匹配方法可以普適地推廣到其它微腔和光波導等體系中，在寬帶可調諧非線頻率轉換和表面科學研究中發揮重要作用。