為了更加直觀地探究納米世界，大量研究者致力于發展高時間-空間分辨能力的微納探測技術，由龔旗煌院士負責的“飛秒-納米時空分辨光學實驗系統” 國家重大科研儀器研制項目正是圍繞這一目標開展工作。近日，該重大儀器項目在基于超快光電子顯微鏡技術實現表面等離激元的多維度探測方面取得重要進展，相關成果于2018年11月19日發表在《自然?通訊》 雜志（Manipulation of the dephasing time by strong coupling between localized and propagating surface plasmon modes, 

https://doi.org/10.1038/s41467-018-07356-x

）。

基于金屬納米粒子的局域表面等離激元因其高局域強度，小局域尺度，高靈敏度等特點，被大量應用在不同領域。但是，幾個飛秒的超短模式壽命(dephasing time)大大限制了其應用的廣泛性和實用性。該工作設計的多層結構實現了局域表面等離激元和傳播表面等離激元的強耦合(圖1(a))。動態數值模擬結果也清晰地證明在強耦合下局域表面等離激元模式和傳播表面等離激元模式之間的能量交換。近場方面，光電子顯微鏡對表面等離激元模式進行直接成像，大大突破了原有的遠場探測技術的限制。并且結合不同激發光源，實現不同維度的探測。結合波長可調的激光光源，光電子顯微鏡在頻域記錄下表面等離激元模式隨波長變化的強度演化過程(圖1(b))。結合超快泵浦探測技術，光電子顯微鏡在時域記錄下表面等離激元模式隨時間變化的演化趨勢。該工作更加深入并直觀地探測強耦合體系中的能量轉換過程，并通過強耦合中失諧量的改變實現模式壽命的操控，相較于未耦合的局域表面等離模式，強耦合的模式壽命由6飛秒(10-15秒)提高到10飛秒。這一研究成果對進一步發展基于表面等離激元的人工光合成、生物傳感等應用具有重要的指導價值。

圖1、（a）光電子顯微鏡和多層結構示意圖，（b）遠場和近場探測曲線、不同波長激光激發下光電子顯微鏡記錄的局域表面等離激元模式分布圖。

此研究是由北京大學和日本北海道大學共同合作完成，北京大學物理學院博士生楊京寰和重大儀器項目的國際合作者、北海道大學助理教授孫泉為該文章的共同第一作者，北京大學龔旗煌院士和北海道大學Misawa教授為共同通訊作者。除了自然科學基金委的國家重大科研儀器研制項目，該工作還得到了科技部、北京大學人工微結構和介觀物理國家重點實驗室、極端光學協同創新中心、“2011計劃”量子物質科學協同創新中心、日本文部科學省及學術振興會、北海道大學納米技術平臺等單位的支持。目前國家重大科研儀器研制項目“飛秒-納米時空分辨光學實驗系統”的研制正在有序推進中，已經取得了一批包括此工作在內的階段性成果。該實驗系統的核心儀器是附帶低能電子顯微功能的光電子顯微鏡(PEEM), 其激發光的波長覆蓋范圍從極紫外到近紅外(圖2)。下一步該實驗系統有望在二維材料、光電材料與器件、表面介觀物理等研究領域大顯身手、發揮積極作用。

圖2、北京大學研究團隊的飛秒納米時空分辨系統