近日，《美國化學學會納米期刊》（ACS Nano）在線發表了化學與分子科學學院袁荃教授和楊雁冰教授在二維分離膜領域的最新研究成果，論文題為“Staggered-StackingTwo-DimensionalCovalentOrganicFrameworkMembranes forMolecular andIonicSieving”（層狀二維共價有機框架分離膜用于分子/離子篩分）。武漢大學為第一署名單位。化學與分子科學學院博士研究生王敬鋒和張孝明為論文共同第一作者。化學與分子科學學院袁荃教授和楊雁冰教授為共同通訊作者。

基于選擇性分離膜的膜分離技術在水處理、鹽差能發電、二氧化碳捕獲等領域具有廣闊的應用前景。二維共價有機框架是一類由有機構筑單元通過共價鍵連接的晶態多孔聚合物，具有周期性排布、尺寸均一、孔徑可調的納米孔道結構和高孔隙率、易于功能化等特點，有望成為新一代分離膜材料。然而，二維共價有機框架材料在亞納米尺寸的水分子和鹽離子的高效選擇性篩分領域仍面臨一些挑戰，主要原因在于：（1）二維共價有機框架的固有孔徑通常大于1 nm。這種尺度的孔徑大于亞納米尺寸的水分子（0.3 nm）和水合鹽離子（>0.7 nm），嚴重制約了二維共價有機框架分離膜對于水分子/鹽離子的篩分性能；（2）二維共價有機框架納米片層之間普遍存在較弱的π-π相互作用和可逆的有機連接鍵，導致納米片交錯堆疊形成的結構松散，影響分離膜的機械強度和分離性能。因此，發展新的二維共價有機框架分離膜構筑策略以精準調控分離膜有效孔徑并提高分離膜的機械強度，對于實現水分子和鹽離子的高效選擇性篩分至關重要。

鑒于此，研究團隊提供了一種基于層間堆疊策略構建的高性能層狀二維共價有機框架分離膜用于水分子/鹽離子的高效選擇性分離，該分離膜由帶正電荷的二維共價有機框架納米片和帶負電荷的二維共價有機框架納米片交錯堆疊形成。在該結構中，相鄰納米片層在層間靜電和π-π多重相互作用下堆疊組裝，使納米片平面內固有的納米孔道發生錯配，形成了交錯堆疊的緊密網絡結構，將納米通道縮小至0.6 nm，提高了分離膜對于水分子/鹽離子的篩分選擇性。層狀二維共價有機框架分離膜的交錯堆疊結構能夠通過層間相互作用有效提高分離膜的機械性能和結構穩定性，與單相二維共價有機框架分離膜相比，機械性能提高了約2倍，有效避免了分離膜在分離過程中發生破裂導致分離選擇性的降低。層狀二維共價有機框架分離膜能夠實現水分子和鹽離子的高效選擇性分離，水滲透率可達51.1 L m–2h–1bar–1，對亞納米尺寸單價鹽離子的分離選擇性達到了77.9%，高于現有單相二維共價有機框架分離膜（——49.2%）。本研究構建了兼具高滲透性和高鹽截留率的層狀二維共價有機框架分離膜用于水分子和鹽離子的高效分離，為設計開發二維多孔分離膜用于分子/離子選擇性分離提供了潛在的解決方案。

該項研究獲得了國家重點研發計劃、國家自然科學基金委項目、中央高校基本科研業務費專項資金的資助以及武漢大學科研公共服務條件平臺的支持。